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低場核磁共振技術(shù)用于溫度升高時活化能研究
更新時間:2022-06-30   點擊次數(shù):752次

低場核磁共振技術(shù)用于溫度升高時活化能研究

什么是活化能?

活化能是指分子從常態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)槿菀装l(fā)生化學反應的活躍狀態(tài)所需要的能量。對基元反應,活化能即基元反應的活化能。對復雜的非基元反應,反應活化能是總包反應的的表觀活化能,即各基元反應活化能的代數(shù)和。

低場核磁在多孔材料活化能方面的應用

低場核磁共振弛豫時間被證明是飽和液體的多孔材料中吸附質(zhì)-吸附劑相互作用的*探針??v向和橫向弛豫時間之比(T1/T2)與吸附質(zhì)-吸附劑相互作用能(活化能)有關(guān),可以引入一個基于弛豫時間之比的定量度量(ES)來表征這種表面相互作用的強度(活化能)。

低場核磁共振技術(shù)用于溫度升高時活化能研究

多孔介質(zhì)中液體的表面相互作用非常重要,特別是在多相催化領(lǐng)域,理解表面相互作用的能力對于高效合理的催化劑設(shè)計至關(guān)重要。探測液體飽和多孔介質(zhì)中的液體-表面相互作用尤其具有挑戰(zhàn)性?,F(xiàn)有方法都有局限性,并且沒有一個能夠在實際反應條件下無損地探測催化劑表面分子的行為。

使用低場核磁共振弛豫測量的優(yōu)點

相比高場核磁,弛豫測量對吸附相互作用的表征不依賴于NMR線型和“峰位”(與多孔介質(zhì)中的液體或化學位移相關(guān)的實際峰位,可能受吸附質(zhì)-吸附劑相互作用以外的因素影響)。

自旋晶格與自旋-自旋弛豫時間之比(T1/T2)可直接與脫附活化能有關(guān),脫附活化能表征了吸附劑表面上*強的吸附位點,可以由程序升溫脫附(TPD)方法確定。

低場核磁共振技術(shù)用于溫度升高時活化能研究

低場核磁共振技術(shù)用于溫度升高時活化能研究基本原理:

溫度升高時活化能會發(fā)生變化。核磁共振弛豫技術(shù)已成為研究飽和多孔介質(zhì)中液體表面相互作用的一種非侵入性、化學敏感的分析技術(shù)。由于分子運動性的變化,當液體分子吸附在固體表面時,檢測到的T1和T2弛豫時間都會縮短;在自由液體中,T1約等于T2。T1和T2都受到被吸附分子(表面水分子)旋轉(zhuǎn)相關(guān)時間變化的影響。然而,T2進一步受到與表面擴散相關(guān)的平移相關(guān)時間的影響。因此,當分子吸附在表面上時,其平移和旋轉(zhuǎn)動力學的變化對T2的影響大于T1,導致T1>T2。

低場核磁共振技術(shù)用于溫度升高時活化能研究

T1/T2值表明了同一催化劑中不同液體表面相互作用的相對強度。T1/T2比率可以用作表面親和力的定性描述,并可以進一步反映出溫度升高時活化能的變化。

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